在冰中秩序

时间：2021-10-05 17:52:02 来源：

通常认为材料的玻璃结构模仿其相应的液体。二晶体之间的多晶态已被用作阐明液态水性能的指导。但是有多少形式的无定形冰块？我们了解常规的高压晶冰如何发展朝向热稳定的低密度形式？由川隆林和Henge Yang的国际研究团队从萨斯喀彻温省大学的HPENTAL和John S.TSE揭示了一种多步转型机制，使用最先进的时间解决原位同步X射线衍射。在热力学稳定的冰I中从亚稳态结晶冰（冰VIII）的结构演变中鉴定了具有三种独特转变的温度/时间依赖性动力学途径。这些中间方法彼此竞争。最终结果是这些过程的并置。这项工作发表在PNA。

水在地球生命的起源中起着至关重要的作用。在液相中，它表现出许多不寻常的性质。在固相中，普通冰也在高压下显示PERSE相变。许多理论和实验研究已经致力于理解潜在的转换间机制。到目前为止，大多数实验都是对恢复的样品进行原位测量，并缺乏关于转型的结构演进的详细信息。以前的研究通过技术困难阻碍了在宽压力和温度范围内监测快速结构变化。

例证显示冰VII的结构演变作为恒定P-T条件下的时间函数。

2017年，林和他的同事们克服了实验挑战。进行了一系列研究以研究通过在低温低温恒温器内以原位时间分辨的X射线衍射组合和具有不同斜坡速率的远程压力控制来研究冰转换。这种能力允许抑制热驱动的结晶晶体转变[PNA 115,2010-2015（2018）]。获得了对聚 - 无定形变换的复杂性的重要见解，例如冰Ih [物理中的动力学对照两步杂化。莱特牧师119,135701（2017）]和成功的冒险进入没有人的土地[物理。莱特牧师121, 225703(2018)].

现在，他们试图回答无定形 - 无定形相变过程的本质？使用新开发的技术，他们探索了“镜子”过程，即从荟萃稳定的高密度结晶冰（即冰VII或冰VIII）的反向变换到环境稳定的冰I.它们识别温度/时间 - 依赖性动力学途径，其特征在于高密度无定形（HDA） - 流密度无定形（LDA）转变和再结晶之间的相互作用/竞争。与先前报道的冰VII（或冰VIII） - LDA - 冰I转化序列，时间分辨测量显示三步过程：冰六对HDA的初始转化，其次是HDA - LDA转换，然后结晶LDA成冰I.冰VII的非含量和HDA转换为LDA转换，显示出独特的热激活机制。值得注意的是，这两个过程都表现出具有温度相关的持续时间（）的τArrhenius行为，并在110-115 k左右的“过渡”温度。

大规模分子动力学计算也支持其实验结果。此外，它表明HDA转化为LDA变换，具有大的密度差异，并且涉及纳米级中的大量水分。本研究提出了一种关于塑造冰转换动力学途径的亚稳性和复杂性的新视角。

参考：“温度依赖性动力学途径，具有Chuanlong Lin，徐强刘，薛勇，朱强·刘，薛勇，Jesse S. Smith，Niall J.英语，Bihan Wang，Mei李，杨阳和何思茂，6月22日，2020年6月22日，国家科学院的诉讼程序.DO：
10.1073 / PNAS.2007959117

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