使用原子簇优化贵金属催化剂以提高性能并节省资源

时间：2021-10-27 08:52:02 来源：

具有惰性单原子（左）和活性簇（右；贵金属：白色；载体金属：黄色；氧气：红色）的贵金属催化剂的示意图。

全球有数十亿种贵金属催化剂被用于生产化学品，产生能量或净化空气。但是，为此目的所需的资源是昂贵的，并且它们的可用性受到限制。为了优化资源的利用，已经开发了基于单金属原子的催化剂。卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）的一个研究小组证明，在某些条件下，贵金属原子可能会聚集形成簇。这些簇比单个原子更具反应性，因此可以更好地去除废气。结果报告在《自然催化》中。

贵金属催化剂可用于多种反应。其中，它们几乎应用于所有燃烧过程中，以减少污染物排放。它们通常由非常细小的活性成分（例如贵金属）颗粒组成，这些颗粒被施加到载体材料上。这些所谓的纳米粒子由数千个金属原子组成。KIT化学技术和高分子化学研究所（ITCP）的Jan-Dierk Grunwaldt教授解释说：“但是只有外部原子在反应中起作用，而大多数原子仍未使用。”通过改变操作条件，可以改变这种催化剂的结构，从而改变其活性。“在汽车的排气系统中，例如在较长的高速公路上行驶时达到的高温下，贵金属与载体之间的相互作用可能会导致单个原子的形成，即，金属原子上孤立的，分离的金属原子承运人，”格伦沃特说。“这样的单原子催化剂有望达到很高的贵金属组分利用率，因为理论上所有原子都可以参与反应。”然而，与此期望相反，格伦瓦尔特（Grunwaldt）团队与KIT功能接口研究所的ChristofWöll教授和KIT催化研究与技术研究所的Felix Studt教授合作发现，这些原子首先必须形成贵金属簇在反应条件下变得活跃。

研究人员专门诱导了单个原子的形成，并在反应过程中彻底检查了它们的结构。在高度专业的光谱学和理论计算的帮助下，该团队首次将此类催化剂用于分析，成功地解释了为什么铂原子经常具有低活性。为了转化污染物，它们通常必须与催化剂中的氧气发生反应。为此，两种组分必须同时使用，而对于孤立的铂原子来说是无法实现的，因为所需反应中的氧与载体组分的结合力太强了，在我们的例子中是氧化铈。 Florian说。该研究的主要作者之一，来自ITCP的Maurer。破坏铂-铈氧化物键后，铂原子可以在载体表面上移动。下一步，这些铂原子形成小的铂簇，在该簇上，反应发生的速度比在单个原子上快得多。

集群具有高活动性的最佳结构

研究小组的研究证明，纳米粒子或孤立的原子都无法达到最高的活性。“最佳选择介于两者之间。小型贵金属簇可达到这一目标。”格伦瓦尔特说。“稳定这些贵金属簇可能是在生产催化剂时大幅减少贵金属消耗的关键。多年来，贵金属组分的日益精细分布一直是设计新催化剂的主要策略之一。我们的实验现在揭示了原子范围内的极限。”该研究的结果现在将用于基于知识的设计和开发具有增强的稳定性和长期活性的催化剂。这将是KIT Karlsruhe废气中心的工作重点，该中心的科学总监Maria Casapu博士是该研究的合著者。

参考：Florian Maurer，Jelena Jelic，Junjun Wang，AndreasGänzler，Paolo Dolcet，ChristofWöll，Yuemin Wang，Felix Studt，Maria Casapu和Jan-Dierk Grunwaldt，“跟踪CeO2上Pt单点的形成，命运和催化活性的结果” ，2020年9月21日，自然催化。DOI：
10.1038 / s41929-020-00508-7

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